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曾明華教授團隊在金屬有機框架玻璃領域獲突破性成果

作者:化学化工学院   编辑:鲜文涛    来源:化学化工学院  发布时间:2022/07/14

近日,湖北大学化学化工学院曾明华教授团队在国际上首次提出“基于动态化学串联扰动的MOF玻璃普适化制备”的原创策略,报道了第一个传统MOF成功玻璃化实例,首次发现并证明高稳定MOF过冷液体的存在。相關成果以封面論文形式發表于化学领域顶级學術期刊J. Am. Chem. Soc.,湖北大學爲通訊作者單位。

圖1 相關成果以封面論文形式發表于J. Am. Chem. Soc.

“玻璃的本质”是兼具基础理论意义与应用价值的重大科学挑战,迫切有待于在新类别玻璃、新研究方法和新理论取得突破。如何将晶态的金属有机框架(MOF)转化为玻璃态,以获得明显区别于传统无机、有机及金属玻璃的全新玻璃类别,将为新时期深入研究和理解玻璃本质提供全新机遇,也是下一代有机-无机杂化多孔材料功能化拓展与走向应用的关键发展方向。目前,国际上仅有剑桥大学A. K. Cheetham和T. D. Bennett、丹麦奥本大学Y. Z. Yue,京都大学S. Kitagawa和S. Horike,以及加州大学伯克利分校O. M. Yaghi等为代表的少数课题组开展相关前期探索。然而,历经近十年,仅发现十余例类SiO2型ZIFs、磷酸咪唑型低維配位聚合物可以通過傳統熔融-冷卻法制備得到相應的玻璃態物質。對于迄今已報道的八萬余例MOF,由于不同程度的孔性及配位鍵關聯框架有限的熱穩定性,高溫下將面臨直接分解而難以實現熔融,即無法獲得液體MOF,進而通過淬冷制備相應的MOF玻璃。

2 基于動態化學串聯擾動的晶態MOF及其過冷液體與玻璃制備

在上述凝聚態化學與物理交叉前沿與熱點難點領域,曾明華教授領導的國際聯合團隊,從2016年起針對傳統熔融-猝冷方法難以普適化制備MOF玻璃的重大難題與挑戰開始探索。日前取得突破性研究成果,首次提出“小分子配位取代及熱誘導可逆去除,多步串聯擾動配位網絡直至長程無序”的原創策略,使MOF在中低溫實現直接玻璃化轉變。該工作以動態高孔穴率的鑽石網四重穿插钴(II)基MOF爲模型結構,利用水分子配位及熱去除誘導MOF序列化化學和物理協同擾動,不經高溫融熔直接實現MOF玻璃化,提供了第一個傳統晶態MOF成功玻璃化的實例。首次發現並證明高穩定MOF過冷液體的存在,並獲得高脆度系數(83)、寬穩定溫程(26K)、長時間相穩定(>104 s)的MOF過冷液體,進而制備出均勻透明、可剝離的厘米級尺寸MOF玻璃膜,並實現孔性等目標物理性質的有效保持。該項成果爲MOF玻璃未來的系統設計、普適化制備、關鍵物理參數及功能調變提供了獨特新思路。

广西师范大学、上海科技大学章跃标教授,华中科技大学于海滨教授,东京大学Osamu Yamamuro教授等多个课题组参与协同攻关,该研究工作同时得到日本Spring-8同步辐射中心、上海光源科学中心等大科学装置的支持

論文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c04532

(審稿:張修華)


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